Tra i membri più illustri di questa famiglia occorre ricordare il cardinale Camillo Astalli e suo fratello Tiberio, che dimorarono a Sambuci intorno alla metà del ' 600. Essi si dedicarono anche a restaurare e a migliorare sia il castello che il paese ampliandolo fuori dal borgo medievale. Verso la seconda metà del XVIII sec., a causa dell’estinsione della linea diretta degli Astalli, Sambuci e castello passarono prima a Giuseppe Compagnoni Marefoschi e poi ai Picccolomini fin quasi alla prima metà dell’Ottocento (nel 1848 il barone lo lasciò in eredità alla moglie di un Theodoli).

Chiesa di S.Maria delle Grazie

Nel 1878 i Theodoli, che già possedevano San Vito Romano e Ciciliano, comprarono definitivamente il castello e cominciarono a governare in modo lungimirante e benefico. Il risultato fu che l’economia sambuciana rifiorì; numerosi furono i nuovi mulini realizzati onde macinare il grano e l’olio che i terreni locali producevano.

A Girolamo Theodoli successe il figlio Alberto. Il re Vittorio Emanuele III nel 1926 concesse ai primogeniti discendenti da Alberto il titolo di Marchese di Sambuci. Poi scoppiò la seconda guerra mondiale ed anche Sambuci conobbe cosa vuol dire un conflitto: tra il 1943 ed il ’44 carri armati tedeschi furono nascosti nel giardino del castello dai soldati di Hitler stanziati nel castello dove tra l’altro il maresciallo Kesserling, impegnato nell’assedio di Cassino, stanziò il suo quartiere generale. Negli anni Sessanta una società immobiliare acquistò dai Theodoli le proprietà locali che nel 1991 sono state rilevate dal Comune di Sambuci. Nelle sale restaurate del castello attualmente si tengono conferenze e sono fruibili per ricevimenti e rinfreschi.